에틸렌 수소화 반응에서 다중성의 존재 가능성에 대한 이론적 연구

Abstract

에틸렌 수소화 반응에 대해서 발화점과 소멸점을 가지는 다중 현상의 존재 가능성을 열 및 물질 전달 제한이 배제된 순수한 속도 영역에서 이론적으로 조사하였다. 그리고 여러 연구들에 의해서 속도론적으로 다중 정상 상태가 가능하다고 밝혀진 CO 산화 반응과 비교하였다. 이론 및 수치 해석으로부터 에틸렌 수소화 반응에서 다중성의 존재 가능성에 대해서 다음과 같은 결과를 보여준다. 즉, 에틸렌 한 분자가 2개 미만의 촉매 활성점에 수소보다 강하게 흡착한다면 다중 정상 상태가 존재할 수 있지만, 2개 이상의 활성점에 강하게 흡착하면 다중 현상은 얻어질 수 없다. 본 흡착 실험과 다른 연구들로부터, 에틸렌의 화학 흡착은 한 분자당 3-4개의 활성점을 요구하며 수소보다 강한 흡착을 한다고 밝혀졌다. 따라서 에틸렌 수소화 반응에서는 속도론적으로 다중성이 존재할 수 없다고 사려된다. 반면에 CO 산화반응에 대해서는, 일산화탄소가 한 분자당 2개 미만의 활성점에 산소 보다 강하게 흡착을 한다는 사실로부터 속도론적으로 다중성이 존재할 수 있다고 본다. 본 연구로부터 Langmuir-Hinshelwood 메카니즘을 따라 진행되는 반응에서, 각 반응물들의 흡착에서 촉매 활성점과의 화학적 결합수보다는 기하학적으로 점령하는 활성점 수가 다중성의 존재에 중요한 영향을 미친다고 밝혀졌다.