Sodium Borohydride $(NaBH_4)$ 를 이용한 수소의 저장과 생산 및 직접액체연료전지로의 응용에 관한 연구 = A study on the hydrogen storage/production from hydrolysis of sodium borohydride and development of direct borohydride liquid fuel cell

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Part. I. $NaBH_4$ 알칼라인 용액을 이용한 수소저장 및 발생에 관한 연구 $NaBH_4$ 알칼라인 용액은 안정하게 오랫동안 수소를 저장할 수 있다는 장점을 가진다. 그리고 원하는 시간과 장소에서 촉매 반응을 통한 물 $(H_2O)$ 과의 가수분해(Hydrolysis)를 통하여 4mol의 수소와 $NaBO_2$ 를 발생시킨다. 고성능의 촉매개발은 $NaBH_4$ 알칼라인 용액으로부터의 수소발생에 있어서 핵심기술의 하나이다. 본 연구에서는 Ni과 Co를 촉매로 선택하였다. 촉매의 종류뿐만 아니라 $NaBH_4$ 수소발생특성은 $NaBH_4$ 알칼라인 용액의 제조조건의 최적화, 즉 pH와 $NaBH_4$ 농도가 수소발생특성에 미치는 영향을 고찰함으로써 조건을 최적화하는 과정도 매우 중요하다. Chemical reduction 법으로 제조된 nano-sized Co 촉매는 acetylene black 위에 ~ 5nm의 Co를 전착시킨 Co on C 형태이다. Co on C 촉매의 최대발생속도는 278ml/min.g-catalyst로 micro-sized Co 촉매에 비하여 38.1% 향상된 결과이며, 촉매의 가격을 고려하여 계산하였을 경우 500.9ml/min.$로서 동일한 입자 크기의 Pt on C 촉매의 16.8ml/min.$와 비교하여 우수한 촉매임을 확인하였다. 또한 Co on C 촉매는 93.1%의 높은 연료이용효율(Fuel conversion efficiency)을 보이며, 발생한 수소가스의 purity를 분석한 결과 99.99%의 고순도의 수소를 발생시키는 것으로 확인하였다. 가스발생에 사용하는 촉매는 수명특성(Durability)을 측정한 결과 사이클 진행에 따라 촉매극 표면에 형성된 $Na_2B_4O_7?10H_2O$, unidentified potassium borate $(KB_xO_y)$, boron oxide $(B_2O_3)$ 상으로 구성된 film이 퇴화의 첫 번째 원인이며, 사이클 진행에 따라 반응열을 통한 촉매의 agglomeration이 일어나서 촉매극의 비표면적이 감소하여 반응면적이 감소하는 현상이 촉매퇴화의 두 번째 원인이라는 것을 확인하였다. Part II. $NaBH_4$ 액체연료를 이용한 직접액체연료전지 $NaBH_4$ 알칼라인 용액은 가수분해를 이용한 발생장치로서의 역할 뿐만이 아니라, $NaBH_4$ 의 산화반응(Oxidation)을 통한 전자발생을 이용하여 연료전지(Fuel Cell)의 연료극(anode) 연료로서 이용할 수 있다. $NaBH_4$ 알칼라인 용액은 수소를 대신하여 연료극에 직접 공급되며, 이러한 $NaBH_4$ 액체연료를 이용하는 연료전지가 Direct Borohydride Liquid Fuel Cell(DBFC)이다. DBFC는 이론전압이 1.64V로 매우 높아서 high power density에 유리하며, 10.8wt.%H의 높은 수소저장밀도로 에너지밀도가 매우 높으며, 탄소(carbon)가 포함되지 않아서 CO 발생을 통한 촉매의 퇴화가 일어나지 않는 다는 장점을 가지고 있다. 새로운 디자인(NaBH4와 공기극의 접촉을 억제, Air의 공기극으로의 직접 공급)의 DBFC 설계가 우선적으로 이루어져야 한다. 또한 아직까지 $NaBH_4$ 산화반응에 효과적인 연료극 개발에 관한 체계적인 연구가 이루어진바가 없기 때문에 $NaBH_4$ 산화반응에 효과적인 촉매로 예상되는 Ni, Co, Au, Pt 촉매와 $ZrCr_{0.8}Ni_{1.2}$ 수소저장합금을 사용하여 우수한 DBFC 연료극을 개발하고자 하였다. 새로운 다자인의 DBFC를 설계하여 성능을 측정한 결과 동일한 조건하에서 수행한 기존 DBFC 성능에 비하여 최대출력(maximum power density) $12.9mW/ ㎠$ 로 140% 향상된 결과를 확인하였다. 다양한 촉매물질에 대한 연료극 성능을 평가한 결과 Au on C 과 Pt on C 촉매가 다른 촉매에 비하여 수백% 높은 최대출력을 보이고 있으며, 특히 Au on C 촉매가 가장 우수한 연료극 촉매물질임을 확인하였
Advisors
이재영Lee, Jai-Young
Description
한국과학기술원 : 신소재공학과,
Publisher
한국과학기술원
Issue Date
2004
Identifier
240688/325007  / 020025081
Language
kor
Description

학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 신소재공학과, 2004.8, [ x, 144 p. ]

Keywords

연료전지; 가수분해; 저장; 수소; 산화반응; oxidationtalyst; fuel cell; hydrolysis; storage; Hydrogen

URI
http://hdl.handle.net/10203/49813
Link
http://library.kaist.ac.kr/search/detail/view.do?bibCtrlNo=240688&flag=dissertation
Appears in Collection
MS-Theses_Ph.D.(박사논문)
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