본 발명은 음이온을 이용한 고농도 금속이온이 포함된 MeAPO-5(Me=Mg, Co) 분자체의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명에 의하면, 인산 용액에 알루미나를 가하고, 고농도의 아민을 가하여 졸 상태의 알루미노포스페이트를 수득하고, 수득한 졸 상태의 알루미노포스페이트에 음이온과 금속이온을 순서대로 가하여 MeAPO-34(Me=Co, Mg)의 성장을 억제하면서, 광학적으로 투명하고 비교적 균일한 크기를 갖는 고농도의 금속이온이 포함된 MeAPO-5 분자체를 제조하며, 금속의 농도와 음이온의 종류를 변화시켜 분자체의 응용 목적에 맞게 MeAPO-5 결정의 크기를 조절한다. 본 발명으로 제조된 MeAPO-5는 산촉매 반응의 촉매와 광학, 전자 재료, 센서 등으로 응용되는 복합재료로서 이용될 수 있다.