Electrochemically modified, robust solid oxide fuel cell anode for direct-hydrocarbon utilization

Abstract

고체산화물연료전지는 화석연료 연소에 기반한 기존 에너지생산 기술이 갖는 낮은 효율과 막대한 양의 이산화탄소 발생, 자원 고갈에 대한 우려를 해결할 수 있는 고효율·대용량 에너지발전 시스템으로 주목을 받고 있다. 특히, 고온작동으로 인한 폭 넓은 연료선택 장점은 연료전지의 주요 연료인 수소가 갖는 생산, 저장 및 운반의 어려움을 극복하고 고효율로 상용연료의 화학에너지를 전기에너지로 변환할 수 있다는 점에서 에너지·환경문제에 가장 현실적인 대안이 될 수 있다. 하지만, 가장 널리 사용되는 고체산화물연료전지의 니켈/지르코니아 연료극은 직접 탄화수소계-상용연료를 주입하여 작동할 경우, 니켈 표면의 연료분해 촉매반응으로 인해 발생한 카본 침적으로 인해 급격한 성능의 저하를 보인다. 따라서 탄소 침적에 대해 높은 저항성을 갖는 고체산화물연료전지 연료극을 개발하는 것이 관련 연구의 핵심이다. 이번 연구에서는 매우 간단하고 저렴하게 다양한 형태의 세라믹증착이 가능한 전기화학도금법을 활용하여 탄소 침적에 취약한 니켈 표면을 높은 이온/전자 전도도를 갖는 혼합전도성 세륨산화물(CeO₂,세리아)로 코팅하는 방법을 연구하였다. 정량분석에 용이한 니켈/지르코니아 모델 연료극을 제작한 후, 조건 최적화를 거쳐 니켈표면에 높은 비표면적을 갖는 세리아로 코팅하였으며, 임피던스 분석법을 활용하여 코팅 전/후의 연료극 성능을 비교하였다. 그 결과, 연료극 반응에 대한 활성영역이 니켈 표면으로부터 탄소침적 저항성과 전기화학적 촉매특성이 우수한 세리아 표면으로 효과적으로 전환되었고, 나노구조체를 통해 최대화된 세리아 표면적으로 인해 향상된 성능을 확인하였다. 또한 700도 고온의 메탄환경에서의 약 100시간의 장시간 안정성 실험결과, 억제된 탄소 침적과 안정적으로 유지되는 연료극 성능을 관찰하였다. 결과적으로 직접 탄화수소-고체산화물연료전지의 연료극개발을 위한 전기화학도금법을 활용한 세리아 코팅의 우수성을 검증하였다. 특별히 이번 연구는 기존에 연료극 코팅에 거의 시도된 적이 없는 매우 간단한 전기화학도금법을 시도하여 산화물을 연료극 성능향상에 유리한 나노구조형태로 니켈표면에 코팅하였다는 점과, 이를 적용하여 기존 상용연료-고체산화물연료전지의 핵심요소인 화학변환장치(Reformer) 없이 연료극 자체의 탄소 침적을 억제함으로써 직접 천연가스의 주성분인 메탄을 주입한 고온 환경에서 장시간 안정적으로 성능을 유지했다는 점에서 의미를 갖는다.