스필오버 수소의 촉매적 기능 연구를 위한 모델 촉매 제안 및 연구

Abstract

스필오버 수소는 1960년대에 발견된 이후로 많은 과학자들의 귀추를 받아왔지만 이의 촉매적 기능에 대한 연구는 아직까지 논란의 여지로 남아 있다. 그러한 이유는 스필오버 현상만을 독립적으로 연구하기 위한 모델 촉매 시스템의 부재 때문이라 여겨진다. LTA 제올라이트에 백금을 담지한 나노크리스탈 촉매의 표면 하이드록실기의 농도 및 표면적의 조절을 통해 스필오버 수소를 연구, 이동 메커니즘을 연구할 수 있는 연구가 선행된 바 있다. 그러나 이는 제올라이트라는 특수한 담지체에 한정되어 있어서 담지체의 종류 및 특성 그리고 금속의 종류와 담지량을 바꾸어가며 보다 일반적으로 연구하기 어렵다는 단점이 있다. 이 논문에서는 보다 일반적인 금속 담지 촉매에서 유기실란을 이용하여 금속 선택적 실리카 막을 입히는 형태의 보다 일반적이고 다양한 스필오버 수소의 연구가 가능한 모델 촉매를 제안한다. TEM, EXAFS 등의 분석을 통해 금속의 물성이 변하지 않았음을 확인하였고, 수소 및 일산화 탄소 흡착을 통해 유기물은 통과하지 못하되 수소는 확산, 분해되어 스필오버 수소를 생성해낼 수 있다는 것을 확인하였다. 합성된 촉매의 벤젠 수소화 반응성 및 프로판 가 수소화 분해 반응성의 양상을 통해 본 촉매는 수소화 반응에는 기여하되, C-C 결합을 분해하지는 못한다는 사실을 알 수 있었다. 금속 선택적 실리카 막을 코팅한 촉매는 일반적인 촉매들에 모두 가능한 합성이기에 보다 다양한 변수들을 조절해가며 스필오버 수소의 연구를 가능하게 하는 기반이 되는 연구라 생각된다.