Nanoporous materials for efficient $CO_2$ capture

Abstract

전 세계적으로 기후변화의 원인이 되는 이산화탄소를 줄이기 위한 노력을 하고 있다. 그 노력의 일환으로 산업에서 배출되는 이산화탄소 포집을 위한 연구가 활발히 진행되어 왔다. 기존의 방법인 액체 아민 수용액을 이용한 이산화탄소 포집은 화학적인 흡수 후 재사용을 위한 탈착 과정에 많은 에너지가 필요하다는 단점이 있다. 이러한 단점을 극복하기 위해 고체 포집제에 대한 연구가 각광받고 있다. 본 연구에서는 첫 번째로 가장 촉망 받는 물질중 하나인 metal-organic frameworks (MOFs) 에 아민을 함침시켜 흡착제로서의 성능을 확인하였다. 안정하다고 알려진 zirco-nium 기반의 MOF중 하나인 UiO-66에 pentaethylenehexamine (PEHA) 를 함침 후 이산화탄소 흡착량과 안정성을 측정한 결과 기존의 UiO-66보다 향상된 흡착량과 흡착열을 가지는 복합체가 합성되었다. 하지만 흡착제 재사용에 필요한 온도에서 MOF-아민 복합체의 결정구조가 감소하여 사라지는 현상을 In-situ temperature resolved XRD로 확인하였다. 이는 UiO-66이 기존의 보고된 강염기에서 안정성이 낮다는 것과 다르게 약염기성인 아민 내에서도 불안정하다는 사실을 보여준다. 아민-UiO-66 복합체와 다르게 기존의 UiO-66은 같은 조건에서 온도가 증가할수록 격자상수가 감소했다. 하지만 온도가 감소함에 따라 격자상수가 원래의 위치로 돌아와 flexible한 것을 관찰하였다. 두번째로 황을 포함하고 있는 다공성 고분자의 한 종류인 COP-6을 이용한 다공성 탄소구조체가 합성 및 분석되었다. 다공성 고분자인 COP-6을 KOH에 함침 시켜 탄화과정을 거친 결과 최고 표면적 $3647 m^{2}/g$, 기공부피 $3.03 cm^{3}/g$ 에 달하는 다공성 탄소구조가 형성되었다. 이는 기존의 COP-6구조보다 최대 200배 증가한 표면적과 100배 증가한 기공부피를 가진다. 비슷한 미세공의 부피를 가진 물질의 경우 황을 포함하고 있을 때 더 많은 이산화탄소 흡착량을 보이는것으로 나타났다. 하지만 가장 높은 이산화탄소 흡착능은 흡착제의 총 비표면적 및 기공크기와 상관없이 가장 큰 초미세공 (기공크기 < 0.7nm) 부피를 가진 물질에서 관찰되었다. 이는 이산화탄소 분자와 효과적으로 상호작용을 하는 초미세기공의 부피가 저압 (~1bar) 이산화탄소 흡착에 가장 큰 영향을 미치기 때문인 것으로 밝혀졌다.