Surface oxide layer and hot electron- and surface plasmon-driven catalytic reaction표면 산화층과 핫전자 및 표면플라즈몬이 유도하는 화학반응 연구

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나노과학과 콜로이드화학 분야에서 최근의 진보는 나노 스케일에서 금속 및 반도체 입자의 크기, 형태, 그리고 조성 등을 조절할 수 있게 만들었다. 그리고 이렇게 입자의 크기, 형태, 그리고 조성 등이 조절된 나노구조체는 구조적 효과, 전자적 효과, 금속-지지체 상호작용, 그리고 표면 산화층을 포함하는 다양한 분자 수준의 요인들에 의해서 촉매 활성도에 영향을 미칠 수 있다는 연구 결과들이 보고되었다. 본 연구에서는 자외선/오존을 사용하여 로듐(Rh)과 루테늄(Ru) 나노입자의 표면 처리를 통하여 생성된 표면 산화층이 일산화탄소 산화반응에 미치는 영향에 대하여 살펴보았다. 그 결과, 두 금속 나노입자는 서로 상이한 촉매 활성도 결과를 보여주었는데, 자외선/오존 표면 처리 후 로듐의 촉매 활성도는 증가하는 반면, 루테늄의 촉매 활성도는 감소함을 확인할 수 있었다. 따라서, 로듐 나노입자에 생성되는 표면 산화층은 일산화탄소 산화반응에 활성을 보이는 산화층이고, 루테늄 나노입자에 생성되는 표면 산화층은 일산화탄소 산화반응에 비활성을 보이는 산화층 임을 알 수 있었다. 표면 촉매 화학 반응에서 핫 캐리어 (hot carrier)의 생성과 그것의 역할을 규명하기 위하여 빛이 입사되는 동안, Pt-CdSe-Pt 나노덤벨 나노구조체 및 GaN 지지체에 증착된 백금 나노입자에서 일산화탄소 산화반응을 수행하였다. Pt-CdSe-Pt 나노덤벨 나노구조체는 반도체 CdSe 나노라드의 밴드갭 이상의 에너지를 가진 광 에너지로 쬐어주었을 때 두 배 이상의 촉매 활성도를 보여주었다. 반도체 GaN 지지체에 증착된 백금 나노입자의 경우에는, GaN의 도핑 (doping) 형태에 따라서 일산화탄소의 촉매활성도가 상이한 결과를 초래하였다. 따라서, 이러한 연구 결과를 토대로 빛이 입사되는 동안 생성된 핫 캐리어가 일산화탄소의 촉매 활성도에 영향을 준다는 것을 결론을 내릴 수 있었다. 또한, 표면플라즈몬에 의해 생성된 핫전자가 금속-반도체-금속 나노구조체에서 수행된 일산화탄소의 촉매활성도에 중요한 영향을 준다는 사실을 발견하였다. 백금 나노입자 (촉매)- $Al_2O_3$ 또는 $TiO_2$ (절연층)-알루미늄, 은, 또는 금(표면플라즈몬 매개체)로 이루어진 금속-반도체-금속 나노구조체는 빛이 입사되는 조건에서 대략 50 ~ 100% 이상의 촉매활성도의 증가를 보여주었다. 이것은 금속에서 광에너지를 흡수하면서 유도된 표면플라즈몬이 핫 캐리어를 생성시키고, 이 핫 캐리어가 터넬링(tunneling)이나 쇼트키 배출(schottky emission) 메커니즘을 통하여 절연층을 지나 백금 나노입자에 주입됨으로써 촉매 활성도에 영향을 주는 것으로 생각된다. 따라서, 이러한 연구 결과를 토대로 빛이 입사되는 동안 생성된 표면플라즈몬에 의해 생성된 핫 캐리어가 일산화탄소의 촉매 활성도에 영향을 준다는 것을 결론을 내릴 수 있었다.
Advisors
Park, Jeong Youngresearcher박정영researcher
Description
한국과학기술원 :EEWS대학원,
Publisher
한국과학기술원
Issue Date
2014
Identifier
325007
Language
eng
Description

학위논문(박사) - 한국과학기술원 : EEWS대학원, 2014.8 ,[viii, 127 p. :]

Keywords

surface oxide layer; hot electron; surface plasmon resonance; catalytic activity; CO oxidation; 표면 산화층; 핫 전자; 표면 플라즈몬; 촉매 활성도; 일산화탄소 산화반응

URI
http://hdl.handle.net/10203/220495
Link
http://library.kaist.ac.kr/search/detail/view.do?bibCtrlNo=657375&flag=dissertation
Appears in Collection
EEW-Theses_Ph.D.(박사논문)
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